李克用既已势力大振，便急生扩张之心。他对属下们说道“是时候跟赫连铎老贼算这笔旧账了，我要除掉头顶上的这个毒瘤。”就在二月，李克用令大将安金俊、“笑面虎”李存信领兵数万北攻云州。安金俊亲于前线督将士攻城，河东军士气大震、人人争奋，不日便攻克了云州东城。赫连铎大为惊慌，紧急向幽州求救。这时原卢龙节度使李全忠已死，其长子李匡威担任了节度使。
李匡威多小慧，目光短浅，不谙大略。在赫连铎屡次向其贿赂示好后，便与赫连铎联盟。这回他不顾其弟弟李匡筹的劝阻，派兵三万前去相助赫连铎。
得知幽州出兵后，安金俊决定在援军到来之前将城池攻克，便督诸将急攻，亲自于前沿指挥，已将自己暴露在敌军的投石弓箭射程之内。李存信等将领劝阻他这么做极其危险，但他丝毫不听。如此一来，安金俊的频繁举动自然被赫连铎所察觉，他令数名善射之士向其瞄准，安金俊身中三箭，为部下救回后，因伤重当日身亡。
主帅已死，河东军人心惶惶。而探子又来报幽州军即将兵临城下，李存信见形势如此，便连夜带军队撤回了。
征云州失利，又失一员大将，李克用心中极为不快。安金俊还是李克用妹夫，久从李克用征战，功劳甚巨。一战而死，让他痛心不已。
数日后，李克用来潞州巡视。由于潞州节度使李克修生性俭啬，对李克用的饮食供馈不太丰厚。而李克用生性豪华、爱讲排场，本就心中不乐的他见供具不厚更是怒气倍增。酒后当众大骂李克修，欲要对其进行鞭笞，赖诸将苦苦哀求才得免。李克修自征庞勋时便与李克用并肩战斗，二人军中齐名。此番受此屈辱，羞愤不已，终于成疾。月末这天夜晚，他喝得大醉，独自登上城楼，于夜空远望。云海寥廓，寒月如钩。思虑久久，心中郁积难平，步下阶梯时不慎倒下，滚落到地。当被部下发现时，已气绝身亡，时年31岁。李克用听闻后才后悔不已，嚎啕大哭：“弟弟啊，你为啥心胸如此不敞亮？为兄说你一句就承受不了？节俭是美德，是哥哥错了。我对不住你。你知不知道，失去你比断我一条臂膀还要痛心？若没有你，谁来帮我共成大业啊！……”李克用一连数日不食。
痛定之后，李克用让族弟李克恭做了昭义节度使以守潞州。李克修为政宽简、勤稼薄赋、礼贤下士，为潞州人所爱戴。可是这李克恭虽善于行军打仗，却丝毫不晓政事。为人骄恣粗暴，待士无礼、强征厚敛，大失民心。况且李克修之暴死也并非因为其有罪，潞人颇为怜之。因此李克恭担任节度使后，将士离心，民心不附。
在克用得（太行）山东三州后，有用兵河朔之志，便令李克恭选潞州骁勇者五百人送往晋阳。李克恭精选出劲卒后，就遣牙将李元审和小校冯霸送五百人前往晋阳。冯霸带五百人居前，李元审带护送军队居后。当行至铜鞮时，冯霸突然率众叛变，循山而南召集人众，到达沁水时已有众三千人。李元审带军击之不胜，自己反为冯霸所伤，逃回到潞州。
乘李克恭去李元审家中探望其伤情时，原为孟方立旧将的安居受趁机发动叛变，暗中派兵围攻李元审之家，又纵火焚之，李克恭与李元审尽皆死难。于是大众推举安居受为昭义留后，并附于朱温。安居受派人去召冯霸，却没想到冯霸引兵入潞州后竟立即将安居受逐走，并令人将其暗杀于路。于是冯霸便自做了昭义留后。他知李克用一定会来攻潞州，便向朱温求救。
征讨云州失利后，前后仅两个月的时间，李克用又连丧二弟。李克用的惨事可谓是一桩接着一桩，心中的失落也是到达了极点。然而这还没完，“屋漏偏逢连夜雨，船破又遇顶头风”。就在这时，唐昭宗李晔竟下诏令诸藩镇讨伐河东！
在云州解围后，赫连铎、李匡威与朱温结盟，朱温向皇帝上言："李克用本塞外夷狄，功大难制，贪得无厌，终为国患。如今可乘其败，臣愿帅领汴军，与河北三镇共同除之。乞朝廷选大臣为总统帅。"
这时唐昭宗李晔因不满宦官杨复恭专权，便倚重丞相张濬。张濬本因杨复恭以进位，官高位重后便与杨复恭有了嫌隙。张濬每以功名为己任，自比谢安、裴度。李克用之讨黄巢屯军河中时，张濬为都统判官。李克用不齿其为人，听说他作相后，私下对朝廷诏使说道："张公好虚谈而无实用，倾覆之士也。主上采其名而用之，他日交乱天下，必此人也。"张濬得知后大怒，日夜思量报复之事。皇帝与张濬论古今治乱，张濬说："陛下英睿如此，而中外制于强臣，此臣日夜所痛心疾首也。"皇帝又问当今所急何务，对道："莫若强兵以服天下。"皇帝于是广募兵于京师，达十万人。
当朱温上表请讨李克用时，唐昭宗召集三省、御史台四品以上官员商议，以为不可者什有七八。而张濬欲倚靠藩镇之势力来排挤杨复恭，并趁此灭掉李克用。他便说道："先帝僖宗再一次避难幸蜀，就是因为沙陀所逼。臣常患其骄横日甚，终致朝廷不能制。如今两河藩镇共请讨之，此千载一时也。天予不取，反受其咎。时至不行，将受其殃!但乞陛下付臣兵柄，臣敢保旬月间即可平之。"孔纬也顺承其意附和道"濬言是也。"
杨复恭反对道："先朝播迁，实由田令孜专权所置。田令孜强夺王重荣盐池之利，因而导致王重荣兴兵。僖宗本不欲出离长安，是田令孜以兵劫持了圣驾，逼其出幸的。况且李克用带兵来援王重荣，亦是以清君侧之恶为名。绝非沙陀之罪。如今宗庙刚刚安定，不宜轻起兵端。"